该军前身是粤军第155师、第156师。1926年7 月，粤系第4、第5军主力参加北伐时，各留一部坚守广东，由李济深统一指挥。1928年春，国民党军使用路军编制体制后，将留守在广东的粤军改编为国民革命军第8路军，李济深任总指挥。1929年3月，蒋桂战争爆发后，李济深被蒋介石扣留在南京后，第8路军由陈济棠任总指挥。陈上任后对第8路军进行整编，将原来所属部队合编为第1、第2、第3军。1932年6月，陈济棠与桂系李宗仁、白崇禧联合发动反蒋的“两广事变”时，由于陈济棠部下余汉谋被蒋收买，倒戈拥蒋，迫使陈济棠下台出逃，余汉谋篡夺粤系领导权后遵照蒋介石的命令，于1935年将粤系第8路军第1、第2、第3军，按国民党军统一番号改编为第151至第160师等部。

1937年7月，抗日战争全面爆发后，国民党政府对全国军队进行改编，以第155师、第156师合编组成第64军，隶属第12集团军。李汉魂任军长，邓龙光任副军长，下辖：第155师，李汉魂兼任师长；第156师，邓龙光兼任师长。同年10月，邓龙光被任命为新组建的第83军军长，第156师调归第83军建制。另将新建的第187师拨归该军建制。1938年5月，该军由广东开赴河南，参加了豫中战役。同年6月，该军奉命调往武汉，参加了武汉会战。10月，武汉会战结束，李汉魂升任第8集团军副总司令兼第29军团军团长，带领所部回师广东，参加了保卫广州作战。12月，李汉魂改任广东省政府主席，副军长邓龙光任军长。此时，该军下辖：第155师，陈公侠任师长；第187师，孔可权任师长。1939年1月，该军改隶第16集团军时，邓龙光升任该集团军副总司令兼军长，陈公侠任副军长。同时，将第187师该隶第65军，另将第83军第156师拨归第64军建制。此时，该军下辖：第155师，张驰任师长；第156师，王德全任师长。同年10月，该军该隶第35集团军，先后参加了桂南会战和1939年广西冬季攻势作战。1940年1月，邓龙光升任第35集团军总司令，陈公侠继任军长，梁世骥任副军长。此时，该军隶属国民政府国民党军事委员会直辖。同年3月，国民党军队调整编制时，该军第159师调归第64军。此时，该军下辖：第155师，邓鄂任师长；第156师，王德全任师长；第159师，官炜任师长。此次编制调整后该军驻防广西柳州，担任海防守备任务。1944年6月，陈公侠任第35集团军参谋长，张驰继任军长，王德全、邓鄂任副军长。此时，下辖第155师、第156师、第159师编制不变。同年8月，该军奉命参加了桂柳会战。1945年3月，该军第155师被裁减，另将新组建的第131师列入该军序列，黄炳钿任师长。同年5月，该军参加了广西境内对日军的追击作战。1945年8月，抗日战争胜利后，该军由广西移防广东江门地区，隶属广州行营。下辖第131师、第156师、第159师编制不变。

1946年5月，国民党军队进行整编时，该军改编为整编第64师，隶属整编第19军。军长张驰改任师长，刘昭武任副师长，陈郁萍任参谋长。原下辖第131师改编为整编第131旅，张显岐任旅长；原第156师改编为整编第156旅，刘镇湘任旅长；原第159师改编为整编第159旅，刘昭武任旅长。同年10月，该军由广东调入华东战场，先后参加了平度安丘战役、鲁南战役、莱芜战役等战役。1947年出，张驰调离，黄国良任师长。同年3月，国民党对山东军民发动重点进攻后，该师先后参加了泰蒙战役、孟良崮战役、南麻朐战役和胶东战役等。1948年春，黄国良调离，刘镇湘任师长。同年4月，该师参加胶济路中段战役后，编入第7兵团。此时，第131旅奉命回广东编练新兵，不久，脱离该师建制。9月，整编第64师恢复第64军番号。刘镇湘任军长、韦德任副军长，黄觉任参谋长，原整编第156旅恢复第156师，刘镇湘兼任师长；原整编第159旅恢复第159师，韦德任师长。11月，该军在参加淮海战役第1阶段作战中，被人民解放军全歼于江苏邳县碾庄圩地区。中将军长刘镇湘、少将副军长韦德、军参谋长黄觉等被俘。在淮海战役后期，国民党军又以第7兵团残部和原山东保安第1旅残部等重组第64军，李荩萱任军长，项金烘任参谋长。但该军尚未组建完毕，就被人民解放军全歼，军长李荩萱和参谋长项金烘等被俘。

1949年1月，国民党为加强广东地区的防御力量，以广东编练新兵第131旅为基础，再次重组第64军，隶属第4编练司令部。容有略任军长，下辖第131师，张其中任师长。另以编练的新兵重新组成第156师、第159师。该军此次重建后，早海南岛西部地区担任防御任务。1950年4月，该军第156师在海南岛战役中被人民解放军歼灭，其余登船撤逃台湾。